Résumé. Les lasers sont des sources de lumière cohérente, caractérisées par un très haut degré de monochromaticité, une grande directionnalité et une forte intensité. Pour illustrer cette dernière propriété, considérons le cas d'un petit laser à rubis (le premier laser a avoir été inventé par Maiman en 1960) ayant un milieu actif d'1 cm³. En fonctionnement déclenché, un tel laser peut émettre en 10 ns environ 10¹⁸ photons de longueur d'onde 694 nm. En focalisant le faisceau sur une surface de l'ordre de 100 µm² (donc loin de la limite de diffraction), on obtient alors une densité de puissance crête de 10¹³ W/cm². Ainsi, malgré la très faible valeur de l'énergie déposée par impulsion, 0.1 J, correspondant à la consommation d'une ampoule de 100 W ou à la chaleur produite par le corps humain pendant un millième de seconde, la densité de puissance obtenue, 10 terawatts/cm², est impressionnante (comme l'indique d'ailleurs le préfixe tera, venant du grec qui signifie monstruosité). Pour s'en faire une meilleure idée, il n'est qu'à songer que la puissance totale produite par les stations électriques du monde entier est de l'ordre de 1 terawatt. Une telle densité de puissance correspond à un champ électrique ayant une amplitude au niveau de la tache focale de I'ordre de 10¹⁰ V/m, donc comparable aux champs internes des atomes et molécules responsables de la liaison des électrons de valence. Un tel laser est donc capable d'arracher les électrons de leurs orbites, et de transformer tout matériau en un plasma hautement ionisé. II est clair qu'alors la notion familière de réponse optique linéaire caractérisée par un indice de réfraction constant, en d'autres termes une polarisation induite proportionnelle à l'amplitude du champ laser, cesse d'être valable.

Ainsi, et ce même à des intensités lasers bien plus modérées, il apparaît une non-linéarité dans la relation constitutive entre polarisation d'un milieu et champ électrique lumineux appliqué. À la limite perturbative où l'amplitude du champ laser est petite devant celle du champ intra-atomique, cette relation admet un développement en puissances des composantes de polarisation du champ, qui est de la forme :

où est la permittivité du vide, et est le tenseur susceptibilité électrique d'ordre i (le premier terme de ce développement, ou susceptibilité linéaire, définit la constante diélectrique du milieu ). De telles non-linéarités sont connues à plus basses fréquences depuis environ un siècle. Par exemple, les ingénieurs acousticiens ou électriciens sont familiers de la relation non linéaire entre champ magnétique et induction , qui se manifeste dans certains transformateurs et solénoïdes par un phénomène de distortion des ondes. Les non-linéarités aux fréquences optiques sont elles plus recentes (la premiere observation d'un effet non linéaire en optique date de 1961 lorsque Franken réalisa la génération de seconde harmonique dans le quartz) et donc toujours un peu surprenantes, bien qu'elles se décrivent sans difficulté en combinant la relation constitutive non linéaire avec les équations de Maxwell.

L'optique non linéaire est aujourd'hui, 30 ans apres sa découverte et 10 ans après le prix Nobel de son père spirituel, Nicolaas Bloembergen, un domaine toujours aussi vivant. Le champ de ses applications est aussi large que la diversité de ses phénomènes, et ses répercutions sont aussi grandes en recherche fondamentale que dans le monde industriel. Les effets non linéaires sont à la base même du fonctionnement des lasers. La génération d'harmoniques, l'amplification paramétrique, la diffusion Raman stimulée ont étendu le domaine des sources cohérentes de l'infrarouge à l'ultraviolet du vide. La spectroscopie non linéaire a permis des avancées considérables dans des domaines aussi variés que la métrologie ou le diagnostic des flammes. Les absorbants et gains saturables jouent un role essentiel dans la génération d'impulsions lasers ultra-courtes, qui permettent aujourd'hui d'effectuer des mesures résolues en temps à l'échelle de la femtoseconde, offrant ainsi de nouvelles perspectives dans des domaines comme la science des matériaux ou la cinétique chimique. La bistabilité optique laisse entrevoir la possibilité de réaliser des transistors, voire des ordinateurs, entièrement optiques...

On comprendra ainsi que ce cours d'optique non linéaire ne pouvait être exhaustif. Contraint dans un volume horaire très réduit, et devant être accessible à des étudiants sortant de DEA, le nombre des sujets abordés ne pouvait être que très restreint. La démarche que nous avons suivie lors de la sélection des processus à étudier a été d'insister sur les aspects fondamentaux de l'optique non linéaire, en ne discutant les applications et les résultats expérimentaux que dans la mesure où ils représentaient une bonne illustration de ces aspects. Le cours est organisé de la façon suivante :

• Le chapitre I est une introduction aux concepts de base de l'optique non linéaire. Nous illustrons sur un modèle très simple d'oscillateur anharmonique l'existence d'une non-linéarité dans l'interaction entre un matériau et un faisceau laser. Nous introduisons alors la relation constitutive entre polarisation du milieu et champ électrique auquel il est soumis, qui fait intervenir la notion de susceptibilité optique non linéaire, dont nous discutons certaines caractéristiques. Nous présentons ensuite l'équation des ondes régissant la propagation des ondes lumineuses à travers un milieu non linéaire. Nous faisons alors apparaître le concept d'accord de phase, qui joue un rôle déterminant pour l'efficacité d'un processus non linéaire. Nous concluons le chapitre par une brève discussion concernant la description des processus non linéaires dans le cadre de la théorie quantique du rayonnement électromagnetique.
• Les chapitres II et III illustrent les concepts du chapitre I sur des exemples concrets de processus non linéaires. Le chapitre II est consacré aux effets non linéaires du deuxième ordre. Nous étudions plus particulièrement les processus de doublage de fréquence et de mélange paramétrique, dont nous présentons une application importante : l'oscillateur paramétrique optique.
• Le chapitre III traite de quelques processus non linéaires du troisième ordre. Nous discutons dans un premier temps l'effet Kerr optique, dont nous montrons l'intérêt pour la réalisation de transistors et de bistables optiques. Nous nous intéressons ensuite à la spectroscopie non linéaire pompe-sonde, et nous montrons la richesse des processus non linéaires impliqués dans l'apparition de structures résonnantes sur le spectre de transmission de l'onde sonde. Dans ce cadre, nous étudions successivement les processus de diffusion Raman, Brillouin et Rayleigh stimulée, en faisant ressortir leur origine physique, leurs caractéristiques, ainsi que la nature des informations qu'ils apportent sur le milieu non linéaire sondé. Nous présentons enfin le mélange à quatre ondes, en insistant plus particulièrement sur l'un de ses aspects les plus spectaculaires : la conjugaison de phase.

L'auteur tient à exprimer sa profonde reconnaissance à Gilbert Grynberg pour l'avoir initié et guidé dans ce domaine si riche et subtil qu'est l'optique non linéaire. II tient également à remercier chaleureusement l'éminent trio d'enseignants de l'École polytechnique (G. Grynberg, A. Aspect, C. Fabre) pour l'avoir autorisé à reproduire ici des extraits du cours « Introduction aux lasers et à l'optique quantique » : quoi de plus normal que de transmettre les leçons reçues de ses maîtres ? Et comme l'a dit Oscar Wilde dans The Picture of Dorian Gray, "Every portrait that is painted with feeling is a portrait of the artist, not of the sitter".

Plan

• Présentation du cours     [fichier pdf 1]
• I. Principes de base
  
  A. Origine de la non-linéarité optique
  B. Le formalisme de l'optique non linéaire
  

  1. Définition formelle des susceptibilités non linéaires
  2. Propriétés des susceptibilités nonlinéaires
  3. L'équation des ondes non linéaire
  4. Simplification du système d'équations non linéaires couplées
  

  a. Exaltation résonnante des non-linéarités
  b. La condition d'accord de phase
  c. Limite d'une interaction non linéaire faible
  d. L'approximation de l'enveloppe lentement variable
  

  C. Interprétation quantique des processus nonlinéaires
  

  1. Quand peut-on obtenir simplement une description quantique d'un processus non linéaire ?
  2. Quelques rappels sur les processus d'interaction entre photons et atomes
  3. Règles de correspondance classique -> quantique
  4. Interprétation quantique de la condition d'accord de phase
  

  D. Résumé des points importants
  
• II. Effets non linéaires du second ordre
  
  A. Effets impliquant une seule onde laser
  

  1. Le doublage de fréquence
  2. La rectification optique     [fichier pdf 2]
  

  B. Effets impliquant deux ondes lasers
  

  1. Le mélange paramètrique
  2. L'oscillateur paramétrique optique
  

  C. Résumé des points importants
  
• III. Effets non linéaires du troisième ordre
  
  A. Effet impliquant une seule onde laser
  

  1. L'effet Kerr optique
  

  a. Réponse non linéaire d'atomes à deux niveaux
  b. Non linéarité Kerr liée à l'orientation de molécules
  

  2. La bistabilité optique
  

  a. Milieu Kerr dans une cavité
  b. Le transistor optique
  c. Les conditions de la bistabilité optique
  d. Vers un calculateur optique
  

  B. Effets impliquant deux ondes lasers
  

  1. Généralités sur la diffusion stimulée
  2. La diffusion Raman stimulée
  

  a. Bref historique
  b. La diffusion Raman spontanée     [fichier pdf 3]
  c. La diffusion Raman stimulée
  

  3. La diffusion Brillouin stimulée
  

  a. L'électrostriction
  b. La diffusion Brillouin stimulée induite par électrostriction
  

  4. La diffusion Rayleigh stimulée ou mélange à deux ondes
  

  a. L'effet Rayleigh stimulé induit par relaxation
  b. L'effet « Rayleigh-wing » stimulé
  c. L'effet « Rayleigh » stimulé     [fichier pdf 4]
  

  i. Dispositif expérimental
  ii. Processus de relaxation
  iii. Effet Rayleigh électrostrictif stimulé
  iv. Effet Rayleigh thermodiffusif stimulé
  

  C. Le mélange à quatre ondes
  

  1. Mélange non dégéré à quatre ondes dans un milieu Kerr
  

  a. Modification de l'indice de réfraction des ondes pompes par elles-mêmes
  b. Modification de l'indice de l'onde sonde par les ondes pompes
  c. Réaction distribuée
  d. Conjugaison de phases vers l'avant
  e. Conjugaison de phases vers l'arrière
  

  2. Les miroirs à conjugaison de phase
  

  a. Conjugaison de phase et renversement du temps
  b. Coefficient de réflexion. Amplification par conjugaison de phase
  

  i. Équation des ondes
  ii. Cas des faibles réflectivités     [fichier pdf 5]
  iii. Cas des fortes réflectivités : solution exacte
  

  D. Résumé des points importants
  
• IV. Conclusion : quelques récents développements en optique non linéaire
  
  A. Les instabilités transverses et la turbulence optique
  B. Génération d'harmoniques d'ordre très élevé dans les gaz
  C. Réponse optique non linéaire liée aux degrés de liberté de translation des atomes
  

  1. Les résonances induites par le recul
  2. Spectrométrie Raman stimulée dans les réseaux optiques
  
• Annexe : Formule de Kramers-Heisenberg
  
  1. Présentation du problème
  2. Calcul de l'amplitude de diffusion
  3. Calcul de la section efficace diférentielle de diffusion Raman spontanée : formule de Kramers-Heisenberg
  
• Liste des références citées